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我国科研人员开发高压电解液构筑高能量密度锂电池体系

来源:TechWeb 2022-04-03 18:04 阅读量:17735   

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日前,据青岛生物能源与过程研究所消息,当前锂离子电池由于其出色的电化学性能广泛应用于电动汽车,正极材料是影响锂离子电池性能的关键因素之一,使用高比能正极材料以及提高电池工作电压是获得更高能量密度的最有效途径可是,传统的碳酸酯基电解液无法适配高压电池体系,而且三元正极材料在高电压下会发生各种副反应,最终导致体系劣化,容量衰减

高压氟化电解液体系在电极电解液界面的表现,DFT 计算以及全电池循环性能

中国科学院青岛生物能源与过程研究所研究员武建飞团队,多年来深耕正极材料及高性能电解液领域,近期在高电压电解液体系开发应用方面取得关键性进展,相关研究成果发表于《化学工程杂志》。

研究团队开发了一种新型的高压氟化电解液体系,将 NCM811 正极材料的工作电压从 4.2V 提高到 4.6V,拓展了三元体系的使用上限和应用范围,解决了两个重要问题:提高了高镍三元正极体系的比容量和工作电压,抑制 NCM811 正极在高电压下的结构相变,过渡金属离子溶出以及二次粒子的开裂,降低了极化,从而提高体系的能量密度和循环性能,构建了稳定的 CEI 和 SEI,实现高负载量高镍三元体系电池在高电压下的可逆稳定循环|NCM811 半电池在 4.6V 工作电压下可以展现出 247.2 mAh g—1的高比容量,81.4% 的循环容量保持率和 154.5 mAh g—1的高倍率比容量| NCM811 全电池在 4.6 V 循环 100 圈后仍然保留 185.7 mAh g—1的高比容量

通过密度泛函理论计算系统阐述了该高压电池体系性能提升的原因氟取代基具有很强的吸电子作用,降低了溶剂的最高被占据分子轨道,从而提高了电解液的氧化电位在该体系中,正极表面的氟代溶剂如 TFA 和 FEC 具有较低的 HOMO 能级,从而获得较高的氧化电位,有助于形成均匀的 CEI 膜在负极表面,LiDFOB,FEC 和 TFA 的 LUMO 较低,通过协同作用在负极侧还原形成均匀的 SEI 膜,进一步稳定电池性能通过 SEM,XPS 等系列表征,进一步证实,通过在正极表面形成了薄而均匀的富 B 和富 F 的无机电解质界面,减少了二次粒子的开裂从而缩小正极和电解液之间的接触面积,极大地抑制了电接触不良,副反应以及过渡金属离子溶出,从而突破了高镍三元正极在高电压下容量衰减严重等障碍,为设计开发高能量密度锂离子电池提供了新的思路和途径

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